Adolf lgnaz und Julie Marcelline Mautner von Markhof hatten sich in umfassender Weise der Wohltätigkeit in Form von Altenheimen, Kindergärten und Waisenplätzen gewidmet, doch den Höhepunkt ihres Stiftungswesens markiert zweifellos das Kinderspital im Wiener Bezirk Landstraße.
Mit Schreiben vom 7. November 1872 an die Gemeinde-Bezirks-Vertretung des lll. Bezirkes der Stadt Wien stifteten sie gemeinsam den Betrag von 150.000 Gulden „behufs Erbauung eines Kinderspitals in diesem Bezirk, mit der an diese Widmung geknüpften Bedingung, dass das zu errichtende Kinderspital allen Bewohnern des Bezirkes ohne Unterschied der Konfession zugänglich sein sollte“. Alleine eine solche Bedingung stellte für die damalige Zeit bereits eine Sensation dar! Gleichzeitig wurde mitgeteilt, dass die zehn Kinder des Stifterehepaares insgesamt 60.000 Gulden zur Erhaltung von zehn Spitalsbetten widmeten, auch wurde die gesamte Spitalswäsche finanziert. Als sich Schwierigkeiten mit dem Erwerb eines passenden Baugrundes ergaben, schenkte Adolf Ignaz dem Projekt darüber hinaus drei Parzellen in der Kleingasse. So konnte der Bau schließlich vom Stadtbaumeister Heinrich Stein, nach den Plänen von Eduard Kuschée durchgeführt werden.
Nach Vollendung des Gebäudes wurde dieses dann am 1. Juli 1875 der Vertretung des III. Bezirkes Landstraße übergeben und demselben mit allerhöchster Genehmigung der Titel „Kronprinz Rudolf-Kinderspital im III. Wiener Gemeindebezirk“ verliehen. Die Inbetriebnahme fand am 20. September desselben Jahres statt. Ferner wurde vereinbart, „dass mit der grundbürgerlichen Einverleibung des Eigentumsrechtes an dem Spitalsgebäude zugleich ausgezeichnet werde, dass dasselbe zu keinem anderen Zwecke, als wozu es gewidmet wurde, verwendet werden dürfe“.
Nach dem Tod von Adolf Ignaz übernahm dessen Sohn Carl Ferdinand anstelle seines Vaters die Vertretung der Stifterfamilie im Verwaltungskomitee. 1891 stellte er mit Gattin Editha die Mittel sowohl für den Bau der Elisabeth-Kapelle (von den Architekten Joseph Freiherr von Wieser und Franz von Gruber) in der Kleingasse 3, sowie der Errichtung des Erzherzogin-Elisabeth-Isolierpavillons (für acht scharlachkranke Kinder) zur Verfügung. Benannt wurden beide nach der damals 8jährigen Kronprinzentochter. Freiherr von Wieser (1853 – 1918), auch für die Pläne der Innenausstattung der Kapelle verantwortlich, war ein Bruder von Carl Ferdinands Schwiegersohn Leopold. Zunächst bestimmt für die damals im Spital tätigen Schwestern des Ordens vom Hl. Vincenz von Paul (und ab 1894 die Schwestern der Kongregation der „Töchter des göttlichen Heilands“) und zur Krankenhausseelsorge bzw. für Nottaufen, entwickelte sich die Kapelle durch ihren gesonderten Straßenzugang mit den Jahren auch zu einer traditionellen Gottesdienststätte für die Bewohner umliegender Viertel. Am 12. Oktober 1891 wurde von Carl Ferdinand und seiner Gemahlin Editha die Widmungs- und Schenkungsurkunde ausgefertigt. In ihr fand sich auch eine durch Vinkulierung sicherzustellende Bestimmung, dass täglich eine heilige Messe gelesen werden solle. Es findet sich auch der Hinweis, dass Messen an folgenden Tagen als Gedenkmessen zu lesen seien: „Am Geburtstag Seiner Majestät des Kaisers Franz Joseph I., am Sterbetage weiland Seiner k. u. k. Hoheit des Kronprinzen Rudolf, am Geburtstag Ihrer k. u. k. Hoheit der Kronprinzentochter Erzherzogin Elisabeth und am 27. Juni jedes Jahres eine Trauergedenkmesse für die verstorbenen ersten Gründer des Kinderspitals, Herrn Adolf lgnaz Ritter Mautner von Markhof und Frau Julie Marcelline Mautner von Markhof.“
Im Jahresbericht des Spitals für 1891 findet sich der Kostenaufwand für die Kapelle mit 27.372,60 Gulden beziffert, wobei für die Einrichtung 3.135,20 Gulden ausgegeben wurden. Wenn man eine Umrechnung auf heutige Beträge versucht, kommt man auf weit mehr als 360.000 Euro. Eine von mehreren Autoren geschriebene Gedächtnisschrift „100 Jahre St.-Elisabeth-Kapelle 1891 – 1981″geht auf Geschichte, Benützung und Ausstattung des Gotteshauses ein. Hierzu sei festgehalten, dass die Kapelle nach eingehender Restaurierung in altem Glanz erstrahlte, in Erinnerung an die Stifter. In den Seitenfenstern wurden Adolf lgnaz, Julie Marcelline und Carl Ferdinand und im lnneren die Wappen von Kronprinz Rudolf sowie der Stifterfamilien Mautner von Markhof und Sunstenau von Schützenthal abgebildet.
Als Emil von Behring ein Heilserum zur Bekämpfung von Diphtherie entwickelt hatte, wurde 1894 ein weiterer spezieller Pavillon gestiftet.
Nach dem Tod Carl Ferdinands (1896) führte sein Sohn Victor die Stiftung weiter und schenkte dem Krankenhaus 1902 – nur sechs Jahre nach Röntgens Entdeckung – einen Röntgenapparat. Auch trat er gemeinsam mit seinen Geschwistern einen unmittelbar an das Spital angrenzenden Grundkomplex zu seiner Erweiterung ab. Am 1. Juli 1903 wurde der Kaiser-Franz-Joseph-Regierungsjubiläums-Isolierpavillon eröffnet, der ebenfalls nach Plänen von Gruber errichtet worden war (Stadtbaumeister Karl Hörmann). Anlässlich des 60jährigen Regierungsjubiläums Franz Josephs I. (1908) spendete Victor Ritter Mautner von Markhof 100.000 Kronen, die (mit weiteren Zuwendungen Dritter) für ein neues Ambulanzgebäude verwendet wurden, das (nach Plänen von Landesbaudirektor Franz Berger durch Baumeister Albrecht Michler errichtet) im November 1910 eröffnet wurde.
Laut Vermerk des Wiener Magistrats vom 4. September 1921 wurde mit stiftungsbehördlicher Genehmigung des Wiener Magistrates der Name von „Kronprinz Rudolf-Kinderspital-Stiftung“ auf „Mautner Markhof´sches Kinderspital“ umgeändert. Infolge der Inflation geriet die Stiftung in finanzielle Schwierigkeiten und so ersuchte das Verwaltungskomitee die Gemeinde Wien am 4. Juni 1924 um Aufnahme von Verhandlungen, mit dem Ziel der Übertragung des Eigentums an die Stadt Wien. Aufgrund des Beschlusses des Wiener Gemeinderates vom 30. Jänner 1925 übernahm die Gemeinde Wien somit das gesamte bewegliche und unbewegliche Vermögen der Mautner Markhof´schen Kinderspitalstiftung in das grundbürgerlich einverleibte, beschränkte Eigentum der Stadt Wien. 1929 – 1937 leitete Prof. Dr. Hans Salzer, eine überragende ärztliche Persönlichkeit, das Krankenhaus (bis dahin war er Primarius der Chirurgischen Abteilung der Allgemeinen Poliklinik gewesen). Seine Schwester Maria Salzer, ausgebildete Krankenschwester, war die Adoptivtochter von Ludwig Wittgenstein, der 1921 von der Stadt Wien das Schloss Bellevue kaufte und sich verpflichtete, die Kosten für den Betrieb desselben als Tuberkulosestation zu übernehmen. Kriegsschäden erlitt das Krankenhaus nicht. In den 50er Jahren begann seine bauliche Sanierung.
Trotz jahrelanger intensiver Bemühungen, vor allem der Familie und von Primarius Dr. Walter Potacs, das Erbe von Adolf Ignaz zu erhalten, wurde es einige Jahre nach der Erbauung des Sozialmedizinischen Zentrums Ost / SMZ-Ost, am 16. Dezember 1998, geschlossen.
Bis Mitte 2000 wurde das Gebäude als Quartier für Flüchtlinge aus dem Kosovo genutzt. Am 27. Juni 2001 wurde vom Gemeinderat der Verkauf der Liegenschaft um rund 5,09 Millionen Euro an eine Bietergesellschaft genehmigt. Den Nachfolgebau des 2002/2003 abgerissenen Spitals, errichtet vom Architekturbüro Coop Himmelb(l)au, beherbergt in fünf Stockwerken die Gewerkschaft der Privatangestellten, Druck, Journalismus und in drei weiteren Etagen das Berufsförderungsinstitut. Das von Carl Kundmann geschaffene Relief – es zeigt einen Arzt bei der Behandlung eines Kindes – diente als Zierde des Eingangs in der Baumgasse. Heute ist es dort an einer Säule des Neubaus befestigt. Seit Ende April 2008 ist über der Nische unterhalb des Reliefs eine Gedenktafel angebracht, die Aufklärung über seinen Sinn und Zweck an diesem Ort gibt.